Theo tài liệu còn lưu tại Giáo hội Phật giáo Thành phố Biên Hòa, thì vào giữa thế kỷ 17 có ba nhà sư thuộc phái Lâm Tế tông, từ miền Trung đến Đồng Nai hoằng hóa đạo Phật.

Nhà sư Thành Nhạc cùng một số phật tử đến vùng đất ven sông Đồng Nai (nay là xã Bửu Hòa, TP. Biên Hòa) dựng lên chùa Long Thiền (1664); nhà sư Thành Trí theo đoàn di dân làm nghề khai thác đá lên vùng núi Bửu Long cùng người Hoa ở đây dựng lên Chùa Bửu Phong (1679), nhà sư Thành Đẳng, cùng một số người chèo ghe, thuyền đến Cù lao Phố (nay là phường Hiệp Hòa, TP. Biên Hòa) khẩn hoang và dựng lên chùa Đại Giác (1665).

Buổi đầu, chùa có kích thước nhỏ hẹp, được tạo dựng bằng cột gỗ, vách ván, và lợp ngói âm dương. Thời Thiền sư Tổ Ấn-Mật Hoằng trụ trì, Nguyễn Thị Ngọc Anh, là công chúa thứ ba của chúa Nguyễn Phúc Ánh có đến trú tại chùa một thời gian[1].

Năm Gia Long (Nguyễn Phúc Ánh) nguyên niên (1802), nhớ ơn, nhà vua sai quan trấn Trấn Biên cho binh thợ đến xây cất, đem tượng binh đến chở đất và dậm nền chùa (nên sau này người dân còn gọi là chùa Tượng). Ngoài ra, nhà vua còn dâng cúng một pho tượng Phật A-di-đà bằng gỗ mít cao 2,25 m. Vì thế nên chùa còn có tên là chùa Phật Lớn (hiện pho tượng vẫn còn được thờ tại chùa). Năm Gia Long thứ 13 (1814)[2], vua cho mời Thiền sư Tổ Ấn - Mật Hoằng ra làm Tăng cang chùa Thiên Mụ ở Huế.

Tháng 10 năm Minh Mạng nguyên niên (1820), nhà vua lại cho tu sửa chùa Đại Giác. Khi ấy công chúa Nguyễn Thị Ngọc Anh đã trở lại Huế, cũng gửi vào cúng một bức hoành phi lớn khắc ba chữ "Đại Giác Tự" thiếp vàng, bên mặt có khắc: "Tiền Triều Hoàng nữ đệ tam công chúa Nguyễn Thị Ngọc Anh" (hiện vẫn còn treo ở phía trước chánh điện)[3].

Năm Nhâm Thìn (1952), do lũ lụt, chùa bị hư hại nghiêm trọng. Năm 1959, được sự đóng góp của nhân dân trong vùng, Trụ trì chùa là Hòa thượng Thiện Hỷ (1921 - 1979), đã cho xây cất lại toàn bộ ngôi thờ bằng vật liệu hiện đại: tường gạch, cột bê tông cốt thép, có lầu chuông, lầu trống, đến ngày 12 tháng 8 năm 1961 mới khánh thành.

Năm 1967, tu sửa lại nhà Hậu Tổ. Năm 1969, cư sĩ Lê Văn Lộ xây thêm hàng rào chùa bằng gạch...